食品の信頼性分析のためのデータ融合と多変量分析

Nature Communications volume 14、記事番号: 3309 (2023) この記事を引用

322 アクセス

40 オルトメトリック

メトリクスの詳細

多変量解析アプローチと組み合わせた中間レベルのデータ融合が、急速蒸発イオン化質量分析法と誘導結合プラズマ質量分析法を使用したデュアルプラットフォーム質量分析データセットに適用され、サケの起源と生産方法の正しい分類が決定されます。この研究では、5 つの異なる地域からのサケ (n = 522) と 2 つの生産方法が使用されています。このメソッドは 100% の相互検証分類精度を達成し、すべてのテストサンプル (n = 17) の起源が正しく決定されていますが、これは単一プラットフォームのメソッドでは不可能です。 18 個の強力な脂質マーカーと 9 個の元素マーカーが見つかり、サケの起源を示す確実な証拠が得られます。したがって、私たちは、中間レベルのデータ融合 - 多変量解析戦略により、サケの地理的起源と生産方法を正確に特定する能力が大幅に向上し、この革新的なアプローチは他の多くの食品の信頼性アプリケーションに適用できることを実証しました。

世界中でサーモンの消費量は 1980 年の 3 倍になっています1。かつては珍味とみなされていたサーモンは、現在では米国 (US)2、ヨーロッパ (EU)3、アジア諸国4で最も人気のある魚種の 1 つです。大西洋サケと太平洋サケは、世界の 2 つの主要なサケの供給源です。全サケ生産量のほぼ 70% が養殖されており、2020 年には 260 万トンを超える養殖サケが生産されましたが、天然サケはわずか約 55 万トンでした1。サーモンの価格は変動する可能性があります 5 が、過去 10 年間で 2 倍以上に上昇し、現在では多くの同等の商品よりも高くなっています 6。北半球と南半球ではアトランティックサーモンを生産するために大規模な養殖が行われており、西側世界で最も一般的に養殖されている魚となっています7,8。

サーモンの主な消費地域は EU で、次に米国、ブラジル、中国、ロシア、日本が続きます9。中国の消費者に質問したところ、サーモンを購入する際に品質と価値が最も重要な要素であることがわかりました。回答者の約 7% は、アラスカ産の野生のサーモンが養殖された品種よりも美味しいと信じており、これは中国の消費者が野生で捕獲されたサーモンの購入により興味を持っていることを示しています10。日本の消費者は世界で最も多様化したサーモン市場を楽しんでいます。この市場におけるサケの価格は、すべての魚種の需要と供給の合計によって決まります11。報告書によると、北米の一部の地域では、魚介類の消費者が養殖サーモンよりも天然サーモンを好む傾向にあります12。ただし、支払った金額に見合った種類や品質のサーモンを受け取れない場合もあります。 Hu ら 13 は、DNA バーコーディングおよび DNA ミニバーコーディング手法を使用して、バンクーバーの魚製品の誤表示率が 25% であることを明らかにしました。大きな問題は、サケがアラスカの漁船から中国の加工工場、そしてニューヨークの小売店に運ばれる一方で、どこから来たのか、捕獲されたのか養殖されたのかといった魚に関する情報が入手できないことである。この最も複雑なサプライチェーンに沿って移動する際に、紛失したり不正に修正されたりする可能性があります14。

科学文献では、真正性研究の分野では、魚の誤った表示を特定するための措置が一般的です15。 DNA バーコーディングは、大西洋サケと太平洋サケの市場代替品を特定するために使用されました16。最近では、Deconinck ら 17 が、加工食品および混合食品中のタイセイヨウサケの割合を同定および定量化するためのドロップレットデジタル PCR 法を発表しました。これにより、複数種を含む加工食品中のサケ特有の組織の同定および半定量化が可能になります。。近年、質量分析 (MS) は食品の信頼性研究のツールとして人気が高まっています。 Fiorino ら 18 は、野生型サケと養殖サケを区別するためのリアルタイム直接分析 - 高分解能質量分析 (DART-HRMS) 方法について説明しました。以前の研究ではサケの信頼性分析技術が報告されていますが、これらの方法は長時間にわたるサンプル前処理手順が必要であり、地理的トレーサビリティの観点から十分な精度レベルを達成できませんでした19。チリ養殖サケとノルウェー産サケの識別を決定するために、近赤外分光法と ICP-MS 法が開発され、化学分析的アプローチと組み合わせられました20。つい最近、Chang et al.21 は、ノルウェーとチリ産の大西洋サケを識別するための LC-HRMS 方法を発表しました。サケの地理的起源の信頼性モニタリングは必要ですが、非ターゲットベースの方法の開発と検証に必要なサンプルの来歴と数は、開発された手順の堅牢性に大きな影響を与えるため、慎重に検討する必要があります。

サケの巡航成長パターンにより、サケの食味は生育環境、食事、急性ストレス反応に大きく影響されるため 22、そのため、単一の分析アプローチで信頼性を確保するために必要なすべての情報を提供できる可能性は非常に低いです。急速蒸発イオン化質量分析 (REIMS) は、サンプルの前処理を必要とせずにリアルタイムのその場分析を提供することが証明されている技術であり、食品の真正性を証明するさまざまな用途で優れたパフォーマンスを実証しています。特に魚の分析において顕著である23,24。誘導結合プラズマ質量分析法 (ICP-MS) は、元素分析を行うための機器プラットフォームの第一選択と考えられており、さまざまな食品の地理的起源を決定するために使用されており、食品の信頼性検査に強力な技術であることが示されています。米25、お茶26、蜂蜜27などの製品。

最近の研究では、化学測定的アプローチと組み合わせたデータ融合により食品の品質を効果的に評価および分類できることが示されており、食品の信頼性研究におけるデータ融合多変量統計分析の大きな可能性が示されています 28,29,30。 Robert ら 31 は、赤身肉の品質を評価するために、データ融合戦略と組み合わせたラマンおよび赤外分光法の予測能力を調査しました。 Ottavian らによって行われた研究 32 では、生鮮魚と冷凍解凍魚の識別における分類精度を向上させるためにデータ融合戦略を効果的に利用できることが確認されました。それにもかかわらず、サケの起源と生産方法を認証するためのデータ融合および多変量解析アプローチと組み合わせた ICP-MS と REIMS の併用に関する先行研究は行われていません。

本研究の焦点は、地理的起源の観点からサーモンの信頼性を判断し、野生のものと養殖されたものを区別する最善の方法を確立することでした。 2 つの異なる質量分析プラットフォームを使用して脂質学的および元素学的アプローチを実施し、生成されたデータに高度な化学モデリングと機械学習を適用しました。

産地がわかっている大量のサケサンプル (n = 522) が、4 つの地域 (アラスカ、ノルウェー、アイスランド、スコットランド) と 2 つの生産方法 (養殖および天然捕獲) から収集されました。これらを分析して、サケの起源と生産方法を検証するために使用できる脂質および元素プロファイルに基づいてバイオマーカーを特定および特徴付けました。中間レベルのデータ融合に基づく多変量データ分析手法を使用して、この手法を使用してサケのトレーサビリティを検証するための正確な科学に基づいたアプローチを提供する方法を実証しました。英国を拠点とする多くのスーパーマーケットから購入した 17 個のサーモンサンプルを使用して、この方法の堅牢性と信頼性を評価しました。

特定のサケ生育地域を識別する能力を調査するために、REIMS データの次元を削減するための線形教師なし特徴抽出法として主成分分析 (PCA) が採用されました。結果として得られたスペクトルデータは、PCA の対象となる前に前処理されました。図1aに示す結果は、研究に含まれた4つの地域(アラスカ、ノルウェー、アイスランド、スコットランド)間の相対的な違いを示しています。ローディングプロットを使用して、PCA の個々の主成分組成を明らかにしました (図 1b)。質量データのローディング関数 (図 1c) は、第 2 主成分 (PC2) に対する個々の質量分析ピークの寄与を示します。負荷プロットのピークは、脂肪酸 (不飽和脂肪酸と分岐脂肪酸の両方を含む) ジアシルグリセロホスホグリセロール (GP0401)、ジアシルグリセロホスホコリン (GP0101)、およびトリラジルグリセロール (GL0301) 種に対応しており、暫定的な同定は LipidMaps データベースを使用して行われています 33。

アラスカ産サーモン、アイスランド産サーモン、ノルウェー産サーモン、およびスコットランド産サーモン間の PCA スコアプロット: アイスランドグループの PCA モデルでは群内差異が見られました (水色の点)。わかりやすくするために、PC1 と PC3 を示しています。 PC1 は説明された変動の合計の 38.37% に寄与し、PC3 は説明された変動の合計の 15.26% に寄与しました。 b 4 つのサケグループ間の PC1 および PC3 負荷プロット。 c 4つのサケグループ間のPC2負荷プロット。説明された変動の合計に24.0%の寄与がありました。 d アイスランドの養殖サーモンとアイスランドの野生サーモンの間のPCAスコアプロット。 e アイスランドの野生サケと養殖サケの間の PC1 および PC2 負荷プロット。

アイスランド産サケのグループは、PCA プロットで明確に 2 つのセクションに分けられました (図 1a)。そのうちの 1 つは天然サケの 90 サンプルに関するもので、残りの 50 サンプルは養殖されたものです。アイスランド産のサケサンプルを「野生サケ」または「養殖サケ」に分類するために化学測定モデル（図1d）が作成されました。PCAスコアプロットは、これら2つのサケグループ間の大きな違いを明確に示しています。 PCA モデルの CV-ANOVA 結果は、アイスランドの養殖サケ群と野生サケ群の間に有意差があることを示しました (p < 0.001)。図1eは、PC1とPC2の間の負荷プロットを示しています。これも、サケサンプルのすべてのグループからの質量スペクトルと同様に、5つのグループすべてにわたる違いを明確に示しています（補足図S1）。

次に、直交部分最小二乗法 - 判別分析 (OPLS-DA)、部分最小二乗法 - 判別分析 (PLS-DA)、および主成分分析 - 線形判別分析 (PCA-LDA) モデリングを利用して教師付きモデリングが行われました。。これは、サケの各グループ間でイオン強度のばらつきが最も大きい個々の化学マーカーを特定するためでした。アイスランドの野生サケ群と養殖サケ群のOPLS-DA（補足図S2）モデリングは、2つのクラス間の最も明確な違いを示し、バイオマーカーの選択と同定に使用されました。個々のグループに固有の化学マーカーを特定するために、1 つのグループを残りの 4 つのグループと比較することによって複数の S プロットを作成しました。これをさらに 4 回繰り返し、各グループが残りのグループの組み合わせに対して個別に分析され、5 つの S プロットが生成されました (補足図 S3)。

表 1 に示すように、合計 18 個の候補バイオマーカーのイオン強度の変化により、サケの 5 つのグループを区別することができました。ただし、特徴の数が少なすぎて高精度が得られないため、サケの起源の特定はこれらのバイオマーカーのみに基づくことはできません（補足図S6）。 MS スキャンデータは、Shymanski ら 34 によって提案された HRMS 化合物同定システム Tier 1 ～ 4 に従って最初に特定されたバイオマーカーを暫定的に特定するために使用され、その後、LipidMaps データベース内の脂質グループと比較されました 33。これらのバイオマーカーは、不飽和脂肪酸、一級アミド、分岐脂肪酸、N-アシルアミン、ジアシルグリセロホスホグリセロール、ジアシルグリセロホスホコリン、およびトリアシルグリセロールに属する脂質グループとして暫定的に同定されました。この研究の目的は、検出された FA の C=C 結合の位置や鎖分岐の存在を調査することではないため、炭素-炭素パイ結合の部位はさらに特定されませんでした。

18 個のバイオマーカー脂質のうち、8 個 (FA 15:1、FA 18:3、FA 20:5、FA 22:6、FA 22:1、FA 18:2、FA 18:1、NA 7:0) が見つかりました。少なくとも 3 つのサケ群の代表的なバイオマーカー (補足表 S1)、たとえば、マスビン 327.3 には、5 つのサケ群すべてに見られるバイオマーカーが含まれており、その化合物の強度に基づいてそれらの群を区別するために使用できます。これらの8つの脂質はサケに共通しているため、5つのサケグループにおけるそれらの相対含有量をそれぞれ評価しました（図2a）。サケのグループ間の脂肪酸プロファイルには違いがあり、養殖グループ（ノルウェー、スコットランド、アイスランド）と野生グループ（アラスカおよびアイスランド）を比較したところ、後者のグループの方が健康を促進するオメガ-3のレベルが高いことが示されました。脂肪酸: DHA (FA 22:6)、EPA (FA 20:5)、FA 22:1、ただし ALA (FA 18:3) のレベルは低い。ノルウェーサーモン、スコットランドサーモン、アイスランド養殖サーモンには、アラスカサーモンやアイスランド野生サーモンよりも高いレベルで分岐脂肪酸（FA 18:1、FA 18:2、FA 18:3）が存在していました。観察された差異は、おそらく天然サケと養殖サケの食餌の違いによるものであると考えられます。大豆、亜麻、アブラナの種子から得られるサケの飼料への油の使用が増加しており、FA が 18:1、18:2、18:3 などの濃度で豊富に含まれていることが報告されています。養殖サケではより多く含まれており18、これは本研究で生成されたデータと一致しました。

アラスカ産サーモン、アイスランド養殖サーモン、アイスランド野生サーモン、ノルウェーサーモン、およびスコットランドサーモンの脂質バイオマーカーのヒストグラム。 5 つのサケ群から得られた REIMS スペクトルデータ (m/z 200 ～ 1200) の b PCA スコアプロットと c LDA プロット。 5 つのグループの質量スペクトルのフィンガープリントについては、補足図 S1 を参照してください。

養殖アトランティックサーモンの世界最大の生産国であるノルウェー35は、養殖サーモン中のFA 18:1、18:2、および18:3の相対含有量が最も高く、不飽和脂肪酸含有量の観点からは、ノルウェー産サーモンも良好な成績を収めました。アラスカ産サーモンに続いて、ノルウェー産養殖サーモンが 5 つのグループの中で 2 番目に高い FA 15:1 の相対含有量を達成したことは興味深いことであり、これはおそらくサーモンの飼料成分に対する研究の焦点が高まった結果であると考えられます 36。サーモンの食事は、筋肉の脂質と脂肪酸組成、および成長パフォーマンスに直接影響を与えることが示されています 37,38。 Giuseppina ら 18 は、サケに採用されている水産養殖手法の国際標準化により、地理的位置に起因する FA レベルでの差異が解消される可能性があることを示しました。したがって、リピドミクス分析とエレメントミクス分析の組み合わせは、サケの産地を決定するための信頼性が高く確実な方法となる可能性が高くなります。

PCA スコアプロットは、各サンプルグループの化合物を示します。 R2 値と Q2 値が 0.957 と 0.93 であることは、PCA モデルが堅牢であり、追加のデータポイントに対して優れた予測能力を備えていることを示唆しています。 PCA-LDA モデリングは REIMS データで良好に機能することが以前に示されています 39。この結果、サケ起源の識別の魚の脂質タイプを特徴とする質量スペクトルが入力された参照データベースを使用して LDA モデルが構築され、その後、20% 除外相互検証を使用してモデリングが評価されました。 PCA-LDA（図2c）モデルは、アラスカサーモン、アイスランド養殖サーモン、アイスランド野生サーモン、ノルウェーサーモン、およびスコットランドサーモンの間でより明確な分離を示しました。

サケの起源の迅速プロファイリングへの REIMS の応用が実証され、本研究で初めて 5 つの異なる起源と 2 つの生産方法からのサケの脂質フィンガープリントの取得に成功しました。合計 5,500 の HRMS コンポーネントの中から、8 つの脂質が代表的なバイオマーカーとして同定されました。 LDA モデルを使用した場合、相互検証を 20% 残すと、サケサンプルの識別精度が 100% になりました (補足表 S2)。

このモデルは、英国を拠点とする多くのスーパーマーケットから購入したサーモンの産地を特定するために使用されました (n = 17)。潜在的な外れ値が 3 つのテストサンプルで見つかりました (補足表 S2 および S6)。これらの異常値は、スコットランドで養殖されたサケのサンプルでした。 3 つの異常な結果は小売業者に確認され、それぞれの完全なトレーサビリティが確認されたため、誤った表示ではなく分析エラーが発生したことが示され、全体で 82.4% の正確な識別成功率がこの研究によるものと考えられます。

次の元素分析のための ICP-MS を使用したスクリーニング方法を確立しました: Li、Be、B、Na、Mg、Al、Si、P、S、K、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co 、Ni、Cu、Zn、Ga、Ge、As、Se、Rb、Sr、Y、Nb、Mo、Ag、Cd、In、Sn、Sb、Cs、Ba、Tb、Ho、Ta、W、Re、Hg 、Tl、Pb、Bi、U。 PCA および階層的クラスタリング分析をデータに対して実施し、得られたサンプルのさまざまな起源からのサケの全体的な元素の違いを明らかにしました (データは、アラスカ産サーモン、アイスランド産養殖サーモン、アイスランド産サーモンの 5 つのグループに分類されました)天然サーモン、ノルウェーサーモン、スコットランドサーモン）。 PCA スコアプロットは各グループの要素分布を示し、5 つのグループ間の要素の違いを表します (図 3a)。 R2X と Q2 の値、それぞれ 0.98 と 0.85 が得られ、PCA モデルが堅牢で安定していることがわかりました。 OPLS-DA は、ICP-MS プラットフォームからのデータを評価するための教師ありモデルとして使用されました (図 3b)。結果は、5 つのグループ間に良好な分離があることが明らかになりました。 OPLS-DA の結果、すべての要素の成分は R2X = 1、R2Y = 0.76、Q2 (cum) = 0.74 となりました。これは、OPLS-DA モデルがサンプルの違いを説明する強力な能力を持っていることを強く示唆し、サケの元素の分布が 5 つのサンプルグループ間でどのように異なるかを実証しました。

PCA のスコアプロットでは、5 つのサケグループの要素が特定されました。 b サケの地理的起源を識別するための OPLS-DA。 c アラスカ産サーモン、アイスランド産養殖サーモン、アイスランド産野生サーモン、ノルウェー産サーモン、スコットランド産サーモンのヒートマップ。ヒートマップの上に 20 の要素が表示されます。

さらなるデータ分析の前に、過度に高濃度の元素と検出限界未満の定量的結果が得られた元素は削除されました。残りの 20 個の元素は、生の ICP-MS データから選択されました。 Li、B、Al、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Rb、Sr、Nb、Mo、Cd、Cs、Ta。クラスカル・ウォリス一元配置分散分析を使用して ICP-MS からのデータを評価し、5 つのグループ間のサケ肉の元素の違いを評価しました。有意水準は 0.05 に設定され、信頼区間は 95% に設定されました。結果は、5 つのグループを比較したときに、5 つのグループ間で重要な元素の違いがあることを示しました (表 2)。

次に、サケサンプルの 5 つのグループに存在するこれら 20 個の元素のグループ間差異が決定されました。異なる発現の決定を定義するために、原産国からのサンプルの正規化濃度を使用してヒートマップを構築し、異なるサケの起源間の固有の関係を明らかにしました。これらはヒートマップで示されています (図 3c)。 ICP-MS データは、min-max 正規化法 ([0, 1] で範囲をスケーリングするために特徴の範囲を再スケーリングする) を使用した再スケーリングによって正規化されました。要素は、アラスカのサケ、アイスランドの養殖サケ、アイスランドの野生のサケ、ノルウェーのサケ、およびスコットランドのサケの 5 つの主要なサンプルグループに分類されました。ピンク、白、青の段階的な変化は、サケの元素濃度が高い状態から低い状態に変化することを反映しており、5 つの元素濃度における Li、B、V、Fe、Co、Zn、Se、As、Cd レベルの実質的な違いを示しています。グループ。

要素ペアごとの比較分析を使用して、5 つのグループ間の差異をさらに評価しました (図 4)。その結果、アラスカ産とアイスランド産の養殖サケサンプルの間には、リチウムレベルに統計的に有意な差がないことが示されました（p = 0.28）。アイスランドの天然サーモンのホウ素含有量は他の 4 つのグループよりも大幅に低く、バナジウム含有量はアイスランドの養殖サーモンの方が低かった。アラスカとアイスランドの野生サケのサンプルでは、3つの養殖サケグループよりも鉄レベルが高かった。コバルトは、ノルウェー産サーモンとスコットランド産サーモンの間で濃度に有意差を示さなかった(p = 0.14)。アラスカ産サーモンは、すべてのグループの中でコバルト含有量が最も低かった。アラスカ産サーモン、アイスランド野生サーモン、アイスランド養殖サーモンの亜鉛濃度は、スコットランドやノルウェー産サーモンよりも高かった。アラスカ産サーモンとアイスランド養殖サーモンの間には、亜鉛濃度に有意差はありませんでした（p = 0.62）。アラスカとアイスランドの野生サケのグループは、他の 3 つのグループよりもセレンのレベルが高いことが示されました。

この図は、サケの 5 つのグループにわたる Li、B、V、Fe、Co、Zn、Se、As、および Cd のレベルの大きな変動を示しています。野生のサケの群れは、養殖の群れと比較して、Fe、Zn、Se、Cdのレベルが高いことが判明しました。

この結果は、アイスランド産のサケのサンプル（養殖および天然を含む）には、ノルウェーやスコットランド産のサケよりもヒ素含有量が高いことも示した。この種が摂取する海洋生物には高レベルのヒ素が含まれている可能性があるため、サケにヒ素が含まれていることはそれほど驚くべきことではありません40。ヒ素の毒性は総濃度のみに関連するのではなく、海洋生物における生物学的利用能と生物蓄積はヒ素の種分化によって影響を受けるため、存在するヒ素種にも依存します40。

カドミウムも 5 つのグループのサケサンプルすべてで検出され、アラスカとアイスランドの野生サケでは明らかに高濃度でした (図 4)。サケからカドミウムが検出されたというこれまでの報告はありません。カドミウムは人体での排泄が非常に悪いため、より大きな健康被害をもたらし、国際がん研究機関はカドミウムをヒト発がん性物質（グループI）として分類しています41。野生のサケには、より高いレベルのFe、Zn、Seが含まれていることが観察されました。

OPLS-DA モデルは、5 分割相互検証を使用して評価されました。 Li、B、V、Fe、Co、Zn、Se、As、Cd がマーカーとして見つかりました。ただし、9つの元素マーカーのみを使用してテストサンプルの起源を区別するのは難しいことがわかりました（補足図S7）。したがって、データセット全体を使用すると、サケサンプルの5つのグループ間の区別について96.9％の分類精度が達成されました（補足表S3）。 17 個の小売サンプルのうち、起源が正しく特定されたのは 11 個だけでした (精度 65.5%)。誤分類の結果は 6 つのサンプルで観察されました (補足表 S3 および S4)。スコットランドのサケの識別に問題があった REIMS 分類結果とは対照的に、ICP-MS の誤分類 6 件はすべて野生のアラスカサケのサンプルでした。

実験とデータ分析の手順を図 5 に示します。REIMS と ICP-MS を使用してサケサンプルのデータ取得を実行しました。最も適切なデータ融合方法を決定するために、低レベルのデータ融合技術と中レベルのデータ融合技術が採用されました。続いて、サケの起源と生産タイプの信頼性分析に最も適したモデルを選択するために、6 つの化学モデルが分析および最適化されました。次に、選択したモデルを使用してこの分析を実行しました。

データ取得は、REIMS および ICP-MS メソッドを使用して実行されました。その後、データ融合とモデリングが行われました。今回の研究で最適なモデルとして特定されたPLS-DAおよびOPLS-DAは、サケの起源のトレーサビリティ解析に有効であることが証明されました。

サケの地理的起源をテストするために、2 種類の質量分析データセット (REIMS から 1 つと ICP-MS から 1 つ) がモデルのトレーニングと評価に使用されました。 REIMS の場合、データ解析が実行されました。(i) バックグラウンド減算と (<1 × 10−5) 総イオン数強度閾値を使用して、モデリングプロセスに過剰な変動をもたらす可能性のあるバックグラウンドノイズと低強度化合物を除去しました。(ii) ) ロックマス補正を適用して、サンプル間および異なる日にわたる質量分析計の安定性のドリフトを確実に最小限に抑えてモデリングのパフォーマンスを向上させます。 (iii) HRMS 質量データを 0.2 Da でビニングして、モデリングプロセスで使用される変数の数を削減します。個々のサンプル間の特徴の調整レベルを向上させます。したがって、各サンプルから 5500 個のデータポイントが得られました。 ICP-MS の場合、20 個の元素を含む認定標準物質 (CRM) を使用して、元のデータを正規化し、機器の性能を監視しました。

2 種類のデータ融合を比較しました。低レベルのデータフュージョンと中レベルのデータフュージョン。低レベルのデータ融合では、いくつかの生データソースを組み合わせて新しい生データを生成します (図 6a)。最初の 5 つの主化合物 (PC) は、元のデータセットの変動の 90.3% (R2X 累積 = 0.90) を説明し、低レベルのデータ融合が成功したことを示しています。さらに、Q2 値が 0.90 であるため、PCA モデルはサケのグループの違いを説明する高い能力を持っていることが示されました。そして、最初の 23 台の PC は元のデータセットの変動の 95% を説明し (R2X 累積 = 0.95)、モデルの予測能力は Q2 = 0.94 でした。

最小-最大正規化を使用した低レベルのデータ融合、データ最小-最大正規化を使用した 5 つのサケグループの PCA スコアプロット。 b 5 つのサケグループの中レベルのデータ融合 PCA スコアプロット。 c ICP-MS 主要化合物の累積説明分散プロット。 d REIMS 主要化合物の累積説明分散プロット。 e 中間レベルのデータ融合に基づく k-NN モデルの k 値評価。この研究では、さまざまなサブデータセットを使用して k-NN 分類器の最適なパラメーターを見つけるために、1 から 20 までの k 値がテストされました。 k-NN 分類器の最適な k は、k = 5 として選択されました。 f 中間レベルのデータ融合に基づいて、PLS-DA モデルのコンポーネントごとに累積 R2 および Q2 をプロットします。コンポーネント 1 ～ 50 はパラメーターの最適化のために計算され、25 が最適なコンポーネント番号であると決定されました。 g RF 分類器の予測子の数は正しい分類率に影響し、RF 分類器に最適なパラメーターを見つけるために、npredic 1 ～ 200 が 5 つのグループに対してテストされました。中間レベルのデータ融合に基づいて、npredic = 15 が RF 分類器の最適な値であることがわかりました。 h RF 分類器の正しい分類率はツリーの数に影響され、中間レベルのデータ融合に基づいて、Ntree = 500 が RF 分類器の最良の値であることがわかりました。

この研究では、中間レベルのデータ融合はデータの次元削減に基づいていました。削減アルゴリズムは、データの複雑さを軽減することで次元に関連する問題を軽減し、データ品質を向上させようとします42。 PCA は歴史的に、次元削減に最も一般的に使用されている方法です43。 REIMS データと ICP-MS データの PCA の結果がそれぞれ分析され、その後、2 つのデータセットを融合する際の次元削減のための教師なしデータ圧縮手法として PC が使用されました。成分の数は、成分の数の関数として累積説明分散比を調べることによって決定されました。最初の 8 つの成分には ICP-MS データの分散の約 85% が含まれますが (図 6c)、REIMS データの分散の 85% を保持するには 226 個の成分が必要です (図 6d)。図 6b は、選択された 234 個の変数を示しています。そのうち 226 個は 5500 REIMS からのもの、8 個は 20 個の ICP-MS からのものです。 R2 値と Q2 値がそれぞれ 1.00 と 0.98 であることは、PCA モデルがサケのグループの違いを説明する高い能力を持っていることを示しています。中間レベルのデータ融合は、データ処理時間を短縮するだけでなく、データ予測パフォーマンスとモデルの堅牢性も向上できることが判明したため、REIMS および ICP-MS データにとってより良い選択であると考えられました。

異なるデータトレーニングサンプル戦略で異なる分類アルゴリズムのパフォーマンスを比較するために、6 つのメタボロミクスモデル、k-最近傍 (k-NN)、PLS-DA、OPLS-DA、LDA、サポートベクターマシン (SVM)、およびランダムサケの地理的起源を特定するための分析モデリング手法の最適な組み合わせを探すために、森林（RF）が調査されました（図6e-h）。さまざまなタイプ (線形/非線形) の分類アルゴリズムをテストする主な動機は、サケの原産国を決定する最適な手段を選択することでした。計算効率を高めるために、中間レベルのデータ融合を含むデータセットが使用されました。

サケの起源の決定（表3）の場合、LDA（補足図S4a）、PLS-DA（補足図S4b）、OPLS-DA（補足図S4c）、およびRF（図5h）によって100％の精度が得られました。）モデル。 SVM 分類器は 98.6% という高い精度を実現しました。最もパフォーマンスの悪い分類器は、精度 85.5% の k-NN でした。したがって、最適なパフォーマンスしきい値では、サケの地理的トレーサビリティ手法に基づく中間レベルのデータ融合は、4 種類の教師ありモデル (LDA、PLS-DA、OPLS-DA、および RF) で 100% の正しい分類率を達成しました。従来の分類ワークフローと比較して、誤った識別。 REIMS 分析法と ICP-MS 分析法の組み合わせにより、サケサンプルの脂質と元素の両方の情報の大部分が保持されました。

開発されたモデルは、モデルのテストに使用された前述の 17 個の小売サーモンサンプルを評価するために適用されました。 PLS-DA モデルと OPLS-DA モデルは、これらすべてのサンプルからの 6 回の反復すべてで 100% の精度を取得しました。この場合、PLS-DA 分類器は、R2X = 0.92、R2Y = 0.99、Q2 = 0.97 と良好な適合を示し、過剰適合しておらず、良好な予測機能を備えていることを示しています。さらに、R2X、R2Y、Q2 の OPLS-DA モデルパラメーターの値はそれぞれ 0.87、0.97、0.96 でした。これは、モデルが許容可能な予測可能性を備えて良好に適合していることを示しています。一方、他のモデル (k-NN、LDA、RF、および SVM) はそれほどパフォーマンスが良くなく、産地の観点からサケの信頼性テストには十分な信頼性がないとみなされました (表 3)。 k-NN モデルは、17 個のサンプルすべてを外れ値として分類しました。 LDA、RF、および SVM モデルも、それぞれ 7 個、2 個、および 2 個のサンプルのいくつかの複製を異なるグループに誤分類しました。したがって、これらもサケの真贋検査には信頼できないとみなされました。

元の 3D PLS-DA および OPLS-DA モデルを図 7a、c に示します (モデルの構築には 522 個のサンプルが使用されました)。 PLS-DA および OPLS-DA モデルを使用することにより、プロット内の良好な分離と高い正確な分類率が得られます。 17 個のサンプルのうち 16 個が正しく分類されました（図 7b、d）。原産地「ノルウェーおよび/またはスコットランド」とラベル付けされた 1 つの未知のサンプルは、自動的にスコットランドのグループに分類されました。

522 個のサケサンプルを使用して作成されたオリジナルの PLS-DA モデルプロット。 b PLS-DA モデルを使用したサンプル起源の信頼性分析 (各サンプルの 6 つのレプリカント)。 c オリジナルの OPLS-DA 3D プロット。 d OPLS-DA モデルは、サケの起源の真正性識別の結果を示しました（各サンプルの 6 つのレプリカント）。図6bおよび6dは、このサンプルが「ノルウェー」-水色のグループとして定義された場合、黄色のグループ「スコットランド」に分類されたことを示しています。

研究で使用されたサケのサンプルは、5 つの非常に重要なサケ漁獲地域から採取されました。北太平洋（アラスカの野生）と北大西洋（アイスランドの野生および養殖、スコットランドの養殖、およびノルウェーの養殖）地域。太平洋は数種のサケの生息地となっており44、5種のサケはアラスカ海域で捕獲される可能性が高い（チヌク[Oncorhynchus tshawytscha]、フクロザケ[Oncorhynchus keta]、ピンク[Oncorhynchus gorbuscha]、ベニベニ[Oncorhynchus nerka]、ギンザケ[Oncorhynchus]）キスッチ])45。英国市場で販売されている最も一般的な野生のサケ種であるため、本研究ではアラスカ産の野生のベニザケのサンプルを使用しました。大西洋には Salmo salar という 1 種だけが生息しており、この研究ではノルウェー、アイスランド、スコットランドから採取されました 46。

この研究の目的は、REIMS、ICP-MS、データ融合、多変量データ解析の組み合わせがサケの地理的起源と生産方法の認証に強力なツールを提供できるかどうかを判断することでした。このユニークな組み合わせのパフォーマンスは、2 年間 (2020 ～ 2022 年) にわたって堅牢で信頼性の高いメタデータとともに収集された多数のサケサンプルを使用して評価されました。 REIMS と ICP-MS の両方から得られたデータは、これらのサケサンプルの地理的起源と生産方法を区別するのに十分な品質でした。アラスカの野生サーモン、アイスランドの野生サーモン、アイスランドの養殖サーモン、ノルウェーの養殖サーモン、およびスコットランドの養殖サーモンの区別の分類精度は、REIMS（補足表S2）を使用した相互検証では100％、ICP-MSを使用した場合は96.9％であることが判明しました。 (補足表S3)。ただし、非ターゲット分析のゴールドスタンダード検証手法を使用すると、英国の小売業者から入手したサンプルが、本研究で実行される検証への追加要素となり、得られたデータでは、単一のプラットフォームでは 17 件中 14 件のみが特定されたことが示されました (REIMS)。そして、17 個の (ICP-MS) テストサンプルのうち 11 個は、その起源が正しく特定されました (補足表 S4)。この研究は、中間レベルのデータ融合と多変量解析戦略の適用によって強化されました。主成分が生データから抽出され、中間レベルのデータ融合が実行されました。サケの起源の信頼性分析における 6 つのケモメトリクスモデル (k-NN、LDA、RF、SVM、PLS-DA、および OPLS-DA) の適用性が調査されました。結果は、中間レベルのデータ融合を使用した REIMS および ICP-MS データに基づく OPLS-DA および PLS-DA モデルが、小売サンプルの 100% で真正性を正しく割り当てることができることを示しました。これらのサンプルは、さまざまな形式の商業加工、保管、梱包を経ているため、テストに対する現実世界の追加の課題でした。

データフュージョンは、サケの起源分類に必要なコンピュータの処理時間とリソースを削減すると同時に、非常に多くのモデル操作に関連するエラーを最小限に抑える効果的な方法であることが示されています。 PCA モデルは、データ融合プロトコルを使用してデータの内容を抽出および視覚化するために使用されました。データを個別にモデル化する場合と比較して、中レベルのアプローチでは、識別効率と分類精度の両方においてデータ分析の向上が見られました。このように、真贋テストに対する二重質量分析法、データ融合、多変量解析アプローチにより、誤った表示の識別を改善し、真贋問題が生じた場合の企業間の紛争を減らすのに役立つ、極めて信頼性の高い結果が得られることが証明された。

合計 522 個のサンプルが 4 か国の信頼できるサプライヤーから調達されました。内訳はアラスカから 99 個、スコットランドから 183 個、ノルウェーから 100 個、アイスランドから 140 個でした。これらのサケのサンプルは、3 年間（2020 ～ 2022 年）にわたって 4 つのバッチに分けて収集され、分析されました。サンプルは分析前に -18 °C で保存され、サンプル分析前に室温で完全に解凍されました。両方の機器プラットフォームの各サンプルから 6 回の反復を分析しました。 2022 年 5 月末に追加の 17 個のサンプルが英国のスーパーマーケットから購入され、小売業者に検査され、それぞれの完全なトレーサビリティが確認されました。これら 17 個のサーモンサンプルのラベル情報によると、9 個はスコットランド産、7 個はアラスカ産、1 個はスコットランドおよび/またはノルウェー産でした。 17 個の試験サンプルのサンプル ID と起源は補足表 S4 にリストされています。

すべての試験において、電気外科的切開には Erbe VIO50C ジェネレーター (Erbe Elektromedizin GmbH、ドイツ、テュービンゲン) が使用されました。発電機は出力 30 W の「オートカット」モードに設定されました。長さ 3 m、直径 15 mm の超柔軟なチューブ (排気/通気ライン) を使用して、REIMS 線源を Erbe 20321-028 モノポーラ電気外科用器具に接続しました。ナイフ（Erbe Elektromedizin GmbH、ドイツ、テュービンゲン）。 Waters REIMS 源を Waters Xevo G2-XS 四重極飛行時間型質量分析計 (Waters、Wilmslow、マンチェスター、英国) に直交して接続しました。

質量分析計は、分析前に、0.5 mM ギ酸ナトリウム溶液 (90% IPA) の注入流量 20 µL/min で、質量分解能 15,000 の半値全幅 (FWHM)、m/z 600 で校正されました。ヒーターバイアスは 40 ボルトに設定され、コーン電圧は 60 ボルトに設定されました。質量分析は、マイナスイオン極性および感度モードで、100 ～ 1200 m/z の質量範囲にわたって、スキャン時間 0.5 秒/スキャンで実行されました。イソプロパノール (IPA) 中のロイシンエンケファリン (LeuEnk) (m/z 554.2615) (2 ng/µL)、Waters Acquity UPLC I クラスシステム (Waters、Milford、MA、USA) を使用して 200 µL の連続流量で注入/分は、正確な質量補正のためのロックマスソリューションとして設定されました。

データは、MassLynx v4.2 (SCN966 & SCN1010) (Waters、Wilmslow、マンチェスター、英国) を使用して取得されました。生のデータセットは、Abstract Model Builder (AMX) v 1.0.1563.0 (Waters Research Centre、ブダペスト、ハンガリー) で分析されました。プロトタイプモデリングソフトウェアによって生成された処理済み行列は SIMCA 14.1 (Umetrics、スウェーデン、ウメア) にエクスポートされ、データ平均が中心に配置され、パレートスケーリングされた OPLS-DA が適用されました。 S プロットと係数対 VIP を使用して、OPLS-DA 予測結果を視覚化しました。クラス間の区別は、まず質量ビンの違いとして示され、そこから各質量ビン内で見つかる分析物 (バイオマーカー) の正確な質量を決定できます。

サンプルの前処理には、Milli-Q システム (米国マサチューセッツ州ビレリカの Merck-Millipore) の高純度水 (18.2 mΩ)、30% 過酸化水素および 67 ～ 69% の硝酸 (VWR、英国ラッターワース) を使用しました。校正溶液は、10 μg/mL の認定多元素標準溶液 2 および 4 (SPEX) の段階希釈から 0.1、1、5、10、20、50、および 100 ng/mL の範囲で調製されました (2% v/v HNO3)。、米国ニュージャージー州メトゥチェン）、毎週準備されています。

以下のアプローチを使用してサケサンプルを消化しました。みじん切りにしたサケを 50 mL 遠心分離管 (Sarstedt、ドイツ、ニュンブレヒト) に保管し、その後、Lablyo 凍結乾燥機 (Frozen in Time、ヨーク、英国) を使用して 2 日間凍結乾燥しました。 100 mg のサケサンプルの重さを量り、50 mL のポリプロピレンチューブに移した後、2 mL の 67 ～ 69% 硝酸を加え、サンプルをドラフト内に放置して少なくとも 15 時間消化させました。

30% 過酸化水素の 2 mL アリコートを各サンプルに添加した後、Mars 6 システム (CEM、マシューズ、ノースカロライナ州、米国) を使用して次のプロトコルを使用してマイクロ波分解しました。温度を 54 °C まで; 5 ～ 20 分: 54 °C に保持; 20 ～ 25 分: 54 °C ～ 65 °C; 25 ～ 35 分: 65 °C に保持)、サンプルを徐々に 95 °C まで加熱しました。 C. 次に、温度をさらに 30 分間 95 °C に調整しました。冷却後、VWR SE622 天びん (VWR、ルーベン、ドイツ) を使用して、チューブに 18 mΩ H2O を 20 g まで充填しました。

サンプルは、Agilent 7850 (モデル 8422A) シングル四重極 ICP-MS (Agilent、シンガポール) および Agilent 8900 (モデル G3665A) トリプル四重極 ICP-MS (Agilent、サンタクララ、カリフォルニア州、米国) で分析されました。 Agilent MicroMist ネブライザーと Agilent SPS4 オートサンプラーに接続された蠕動ポンプを使用して、サンプルを装置に導入しました。 Agilent ICP-MS MassHunter 5.1 ソフトウェアを使用してデータを取得し、次に Agilent Online ICP-MS ソフトウェアを使用して処理して、元素濃度のマトリックスを作成しました。

精度は粉末標準標準物質 (認定標準物質、RM8414、カナダ) を使用して評価され、各ワークリストの最初と最後に対照サンプルが追加されました。データ収集中に 10 mg/L Rh 溶液 (内部標準として使用) が注入され、数学的データ処理を使用して分析シグナルが内部標準シグナルで除算されました。

データ融合は、さまざまなソースからのデータブロックを単一のグローバルモデルに結合するプロセスに関連します47。一般に、文献で提案されているさまざまなデータ融合手法は、融合が行われるデータ分析フローのレベルに基づいて、低レベル、中レベル、高レベルの 3 つの戦略に大きく分類されます48。 49.

低レベルのデータ融合戦略は、適切な前処理の後、個々のブロックを記述する行列が連結されて単一の配列を構築し、その後、目的の化学測定技術によって処理されることを意味します50。 REIMS および ICP-MS によって取得された質量分析データは CSV ファイルにエクスポートされ、直接分析されました。中レベルの戦略である融合は、さまざまなデータブロックから抽出された特徴のレベルで行われます。これらの特性は、変数選択手順によって関連性があると特定された元の変数である可能性がありますが、大部分の場合には因子負荷量が使用されます51,52。この研究では、さまざまなブロックからの有意な変動を説明するために PCA スコアが使用されました。意思決定レベルで運用される高レベルのデータ融合は、一般的に使用されていないため、この研究では考慮されていません。

教師なし手法である PCA と教師あり手法である k-NN、SVM、RF、LDA、OPLS-DA53、および PLS-DA54 を比較して分類精度を評価しました55。 k-NN 回帰は、最近傍の関数値の平均を計算し、分類と回帰に使用されるノンパラメトリックな方法です25。 SVM 分類の効率は、Cortes と Vapnik24 によって発明されて以来、多くのケーススタディで検証されています。 RF はデシジョンツリーに基づいてルールを使用してデータを分割します56。 LDA モデルは、クラス内の分散の比率を最小限に抑えながらクラス間の分散の比率を最大化する線形判別関数の決定に基づいています24。 PLS-DA は LDA に非常に似ていますが、PLS57 のノイズ低減と変数選択の利点を備えています。 LDA と PLS-DA は、REIMS データ分析で最も頻繁に使用される教師ありパターン認識手法の 2 つです33。 OPLS-DA は、予測 (Y に相関する) 成分と直交 (Y に相関しない) 成分の体系的な変動を分離し、グループ間およびグループ内の変動を説明する統合直交信号補正フィルターを備えています58。教師あり PLS 回帰法の拡張として、OPLS-DA モデルは食品の信頼性分析に広く適用されています53。

すべての場合において、元のデータセットはトレーニングセットと検証セットにランダムに分割されました。データの 1/5 (20%) を除外した 5 分割相互検証が使用されました。データの 4/5 (80%) を使用してモデルをトレーニングし、それを使用して残りの 20% の分類を予測しました。このプロセスは 5 回繰り返され、毎回、他の 4 つのパーティションでトレーニングされたモデルによって異なるパーティションが予測されました。

すべての分析は、ggplot2、ggsignif、ggpubr、RColorBrewer、caret、MASS、kknn、Hmisc、randomForest、ropls、kernlab のパッケージを使用して R を使用して実行されました。

著者は、生データとソースデータがこの文書とともに提供されることを宣言します。データセットは、アクセッションリンク https://doi.org/10.6084/m9.figshare.22654477 の下の Figshare にも寄託されています。この論文内のプロットおよびこの研究のその他の結果を裏付けるデータも、要求に応じて著者から入手できます。ソースデータはこのペーパーに付属しています。

データ融合および多変量解析メソッドのコードは、リクエストに応じて詳細な説明とともに著者から入手できます。

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リファレンスをダウンロードする

著者らは、Agilent Thought Leaders Award を通じてご支援いただいた Agilent Corporation に感謝の意を表します。さらに、プロジェクトに関する技術サポートをしていただいた Matis Iceland の Saemunder Sveinsson 氏と Fairseas の Mike Mitchell 氏に感謝いたします。この研究は、欧州連合の機関である欧州イノベーション技術研究所の食品に関するイノベーションコミュニティである EIT Food によって、研究とイノベーションのための EU フレームワークプログラムである Horizon 2020 [助成金番号 20118] に基づいて支援されました。資金提供団体は研究の計画に何の役割も持たなかった。データの収集、分析、または解釈において。原稿の執筆、そして出版のために論文を提出する決定において。この研究は、Bualuang ASEAN 議長教授基金からも支援を受けました。

国立測定研究所: 英国ベルファスト、クイーンズ大学ベルファスト生物科学部世界食料安全保障研究所、農業および食品の健全性における卓越した研究センター

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ゲント大学獣医学部トランスレーショナル生理学、感染学、公衆衛生学科統合メタボロミクス研究室（ベルギー、メレルベーケ）

リン・ヴァンヘッケ

食品品質およびデザイングループ、ワーヘニンゲン大学および研究、ワーヘニンゲン、オランダ

サスキア・ヴァン・ルース

アイルランド、ダブリン 4、ユニバーシティカレッジダブリン、農業食品科学部

サスキア・ヴァン・ルース

タマサート大学科学技術学部食品科学技術学部、99 Mhu 18、Pahonyothin Road、Khong Luang、パトゥムターニー、12120、タイ

クリストファー・T・エリオット

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研究の概念化（YH、CE、NB、WJ）。監督とプロジェクト管理（BQ、CE、SR）。実験計画 (YH、NB、CE)。サンプル収集 (CEDW および NB); 実行された実験とデータ分析 (YH、YL、BQ、PM、および WJ)。執筆 - 原稿の準備 (YH、NB、および BQ)。執筆 - レビューと編集 (YH、CE、NB、BQ、GS、LV)。資金調達 (CE および LV)。 YH と NB は共同筆頭著者として等しくこの研究に貢献しました。すべての著者は原稿の出版版を読み、同意しました。

クリストファー・T・エリオットへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた Chiara Dall'Asta、Sara J. Fraser-Miller、Qing Shen に感謝します。査読ファイルが利用可能です。

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転載と許可

ホン、Y.、バース、N.、クイン、B. 他。食品の信頼性分析のためのデータ融合と多変量分析。 Nat Commun 14、3309 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41467-023-38382-z

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受信日: 2023 年 2 月 6 日

受理日: 2023 年 4 月 27 日

公開日: 2023 年 6 月 8 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38382-z

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